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        1. 蘇州納米所團隊在石墨烯調控的氮化鎵遠程外延機理研究方面取得進展

            二維 (2D) 材料,特別是石墨烯和氮化物的異質集成,為半導體器件提供了新的機遇,在制備柔性可穿戴設備,以及可轉移電子和光子器件領域有廣泛的應用前景。由于石墨烯表面自由能低,氮化物在石墨烯表面不易成核,采用等離子體預處理或者生長緩沖層的方法難以獲得高質量的單晶氮化物。最近,一種新的外延技術——遠程外延有望解決這一難題。該技術是利用石墨烯的“晶格透明性”,襯底和外延層產生遠程的靜電相互作用,通過這種相互作用,外延層透過石墨烯可以“復制”襯底的晶格信息,從而保證外延層的晶格取向一致性。然而,關于氮化物遠程外延的生長機制和界面作用關系的相關報道還較少。 

            中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所研究團隊在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊上發表了題為Long-Range Orbital Hybridization in Remote Epitaxy: The Nucleation Mechanism of GaN on Different Substrates via Single-Layer Graphene”的文章。文章第一作者為博士研究生屈藝譜,合作者為徐俞副研究員、徐科研究員以及蘇州大學曹冰教授。該團隊采用金屬有機物化學氣相沉積法(MOCVD)在兩種覆蓋單層石墨烯(SLG)的極性襯底(Al2O3AlN)上實現了氮化鎵成核層(GaN NLs)的遠程外延。研究發現,襯底極性對石墨烯上GaN的成核密度,表面覆蓋率和擴散常數起著關鍵作用??紤]到表面覆蓋和襯底污染引起的成核信息差異,通過縮放的成核密度校正了這種誤差,得到了襯底極性和GaN成核密度的對應關系。結晶特性分析表明,襯底和外延層的界面外延關系不受單層石墨烯的影響,與傳統外延的取向關系一致。為了揭示成核信息差異背后的物理機理,通過理論計算作者發現襯底增強了單層石墨烯上的GaN原子的吸附能,且極性較強的AlN相比Al2O3的吸附能更大,AlN和吸附原子Ga之間存在更高的差分電荷密度(CDD)。進一步通過分波態密度(PDOS)分析發現,盡管吸附原子Ga和襯底相距4-5,Al2O3AlNAl-3pGa-4p軌道在費米能級附近仍存在軌道雜化。作者認為在遠程外延中,單層石墨烯的存在不影響襯底和吸附原子之間的化學相互作用,這種遠程軌道雜化效應正是在極性襯底上遠程外延GaN NLs的本質。通過導電膠帶可以輕松剝離GaN NLs,而且剝離后的襯底表面沒有機械損傷,有望發展一種高質量襯底的低成本制備技術。 

            1. SLG/Al2O3SLG/AlN兩種襯底的GaN NLsSEM圖,不同的量化指標分析了成核信息的差異。 

            2. GaN/SLG/Al2O3GaN/SLG/AlN兩種體系表面形貌的SEM圖,面外和面內取向關系的XRD圖。 

            3. GaN/SLG/Al2O3GaN/SLG/AlN兩種體系的界面微觀特性的HR-TEM圖。 

            4. 吸附原子GaNSLG、SLG/Al2O3SLG/AlN三種體系上的吸附能,Ga在三種體系上的CDDPDOS圖。 

            5. 使用導電膠帶剝離GaN NLs,剝離后GaN背部和襯底表面的石墨烯拉曼信號圖。     

            綜上,該研究工作討論了在石墨烯調控的氮化鎵遠程外延機理,創新性的提出了遠程軌道雜化的概念,充分探討了GaN和襯底之間的界面關系和界面耦合特性,揭示了遠程外延的物理和化學機理,為快速、大面積制備單晶GaN薄膜拓寬了思路。 

            這項工作得到了國家自然科學基金國家重點項目(No. 61734008,No. 62174173)的資助。 

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